A biblioteca da BROTÉRIA, intimamente ligada à revista desde a sua fundação em 1902 e que nem mesmo a expulsão republicana de 1910 logrou dispersar, acha-se instalada desde Setembro de 1930 na moradia, com um pequeno jardim, na rua Maestro António Taborda, que foi adquirida pela Companhia de Jesus, com o auxílio de algumas pessoas amigas. Como o edifício se foi tornando demasiado pequeno para a crescente biblioteca, construiu-se numa parte do jardim uma nova dependência que veio a ser inaugurada em 1955, para poder alojar os quatro pisos da biblioteca.

O crescimento desta biblioteca deve-se ao facto de que nesta casa viveram e trabalharam figuras importantes das Letras portuguesas e da Ciência, nomeadamente os padres Serafim Leite, Francisco Rodrigues, Domingos Maurício, Manuel Antunes, Mário Martins, João Maia, João Pereira Gomes e Luís Archer, entre outros, contribuindo cada um com a sua área de saber para o crescimento da biblioteca. As variadas obras enviadas à redacção da revista para recensão vieram enriquecer ainda mais o acervo.

A biblioteca conta hoje cerca de 150 mil volumes, em áreas muito diversificadas, com forte preponderância em história, humanidades, literatura, filosofia e teologia.

Do seu acervo são de destacar:

- o rico fundo das revistas nacionais e estrangeiras que foram fazendo permuta ao longo de mais de um século com a Brotéria.

- o importante acervo relativo à história dos Jesuítas em Portugal e no Ultramar.

- a notável colecção de livros raros dos séculos XVI, XVII e XVIII.

Acha-se disponível, desde 2009, na biblioteca da BROTÉRIA uma cópia digital de grande parte dos manuscritos relativos às províncias que compunham a antiga Assistência Lusitana (Portugal, Brasil, Maranhão, Goa, Malabar, Japão e China), desde a sua fundação (1541) até à expulsão pombalina (1759), cujos originais se encontram em Roma, no ARSI (Arquivo Romano da Companhia de Jesus).